Understanding muon diffusion in perovskite oxides below room temperature based on harmonic transition state theory

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Physical Review B, 108(22), p.224301_1 - 224301_11, 2023/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.224301

In positive muon spin rotation and relaxation (SR) spectroscopy, positive muons () implanted into solid oxides are conventionally treated as immobile spin-probes at interstitial sites below room temperature. This is because each is thought to be tightly bound to an oxygen atom in the host lattice to form a muonic analogue of the hydroxy group. On the basis of this concept, anomalies in SR spectra observed in oxides have been attributed in most cases to the intrinsic properties of host materials. On the other hand, global diffusion with an activation energy of 0.1~eV has been reported in some chemically-substituted perovskite oxides at cryogenic temperatures, although the reason for the small activation energy despite the formation of the strong O bond has not yet been quantitatively understood. In this study, we investigated interstitial diffusion in the perovskite oxide lattice using KTaO cubic perovskite as a model system. We used the SR method and density functional theory calculations along with the harmonic transition state theory to study this phenomenon both experimentally and theoretically. Experimental activation energies for global diffusion obtained below room temperature were less than a quarter of the calculated classical potential barrier height for a bottleneck transfer path. The reduction in the effective barrier height could be explained by the harmonic transition state theory with a zero-point energy correction; a significant difference in zero-point energies for at the positions in the O bonding equilibrium state and a bond-breaking transition state was the primary cause of the reduction. This suggests that the assumption of immobile in solid oxides is not always satisfied since such a significant decrease in diffusion barrier height can also occur in other oxides.

高速炉核特性計算コードシステムEXPARAM

飯島 進*; 加藤 雄一*; 高崎 謙一*; 岡嶋 成晃

JAERI-Data/Code 2004-016, 91 Pages, 2004/12

JAERI-Data-Code-2004-016.pdf:7.45MB

高速炉臨界実験装置FCAを用いた実験を、統一のとれた流れに従って解析することを目的に、高速炉核特性計算コードシステム"EXPARAM"を開発した。EXPARAMは、原研及び米国の研究機関でここに開発されてきた計算コードに手を加え、計算手法の統一を図りさらに計算コード間のデータの受け渡しを系統的に行えるように整備した計算コードシステムである。群定数と拡散理論及び輸送理論に基づく体系計算コード及び摂動計算コードにより、臨界性に関する実効増倍率,出力特性や増殖性能に関する反応率や反応率比及び反応度効果に関するドップラー係数やナトリウムボイド係数を計算する。さらに動特性に関連する物理量として即発中性子寿命及び実効遅発中性子割合を計算する。EXPARAMを整備したUNIX環境では、ダイレクトアクセスファイルにより計算コード間のデータの受け渡しを行う。

HTTR出力上昇試験での臨界制御棒位置と温度係数; 中間報告

藤本 望; 野尻 直喜; 高田 英治*; 齋藤 賢司; 小林 正一; 澤畑 洋明; 石仙 繁

JAERI-Tech 2000-091, 49 Pages, 2001/03

JAERI-Tech-2000-091.pdf:2.0MB

現在HTTRでは出力上昇試験を進めており、これまで50%出力を達成している。HTTRの出口温度は950と高いため、出力上昇の過程で炉心内の温度変化が大きい。このような炉心の解析精度の向上を目的として各出力での臨界制御棒位置及び温度係数について測定を行い、解析との比較を行った。解析は、熱流動解析コードと拡散計算のくり返しにより求めた炉内温度分布を用いて、モンテカルロ計算と拡散計算により行った。その結果、臨界制御帽位置はモンテカルロ計算により50mm以下の誤差で一致し、100%出力では2900mm程度になると予想された。温度係数は拡散計算の結果とよく一致した。今後、出力100%までの測定を行い、解析結果と比較することにより解析精度の向上を目指す。

燃料体内の反応度調整材位置を考慮した反応度価値評価手法のVHTRC実験データによる検討

藤本 望; 山下 清信; 秋濃 藤義

JAERI-Research 99-052, p.51 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-052.pdf:2.05MB

VHTRC炉心に複数本の反応度調整材(BP)棒を装荷した実験結果について、BP反応度価値の解析精度を評価した。その結果、HTTRの核設計に用いている、ブロック内を均質としたモデルではBP反応度を20%程度過小評価することが明らかとなった。この結果は、BP反応度を系統的に過小評価しているため、過剰反応度を高めに評価するという観点からは保守的であり安全上問題ない。しかしながら、高温ガス炉の設計の合理化、将来炉の設計、HTTRの運転管理等のためには評価精度の向上が必要である。そこで、BP位置をモデル化し炉心内のインポータンス分布をより詳細に考慮すれば精度が向上すると考え、燃料体内でのBP棒の位置を考慮できるよう燃料体のメッシュ分割数を増やしたモデルを作成した。このモデルとともに、炉心計算のBP棒領域に対応する範囲で均質化することにより作成した実効断面積を用いることにより、10%以下の誤差でBP反応度を評価できることが明らかとなった。

MOSRA-Light; ベクトル計算機のための高速3次元中性子拡散ノード法コード

奥村 啓介

JAERI-Data/Code 98-025, 243 Pages, 1998/10

JAERI-Data-Code-98-025.pdf:10.15MB

MOSRA-Lightは、4次の多項式展開ノード法(NEM)に基づく、X-Y-Z体系3次元中性子拡散計算コードである。4次のNEMはメッシュ幅に敏感でないため、20cm程度の粗メッシュを使用しても正確な計算が可能である。未知数の数が劇的に少なくなるため、非常に高速な計算が可能となる。更に、本コードではベクトル計算機に適した「境界分離チェッカーボードスウィープ法」を新たに開発して採用した。この方法は、問題の規模が大きくなるほど高速化率も増大するため、極めて効率的である。PWR炉心計算の例では、スカラー計算との比較で20倍~40倍の高速化率が得られた。ベクトル化と粗メッシュ法の両効果を合わせると、従来の有限差分法に基づくスカラーコードに比べて1000倍以上の高速化率となる。

SRAC95; 汎用核計算コードシステム

奥村 啓介; 金子 邦男*; 土橋 敬一郎

JAERI-Data/Code 96-015, 445 Pages, 1996/03

JAERI-Data-Code-96-015.pdf:12.94MB

SRACは、様々なタイプの原子炉の炉心解析に適用できる核計算コードシステムである。1996年にSRACの第2版レポート(JAERI-1302)が出版された後、プログラムと核データライブラリーに数多くの修正と追加を行い、ここに新しいSRAC95システムが完成した。本システムは、6種類のデータライブラリー(ENDF/B-IV,-V,-VI,JENDL-2,-3.1,-3.2)、統合された5つのモジュラーコード;16種類の格子形状に適用できる衝突確率計算モジュール(PIJ)、Sn輸送計算モジュール(ANISN,TWOTRAN)、拡散計算モジュール(TUD,CITATION)、及び燃料集合体と炉心燃焼計算のための2つのオプションコード(新規導入ASMBURN、改良COREBN)により構成される。今回の改訂版には、新型炉の核設計研究を支援するために、特に燃焼計算に重点を置いて多くの新しい機能とデータを組み込んでいる。SRAC95は、従来のIBM互換計算機のみならず、UNIXをOSとするスカラーまたはベクトル計算機で利用することができる。

Response matrix of square node with full symmetries

後藤 頼男

Annals of Nuclear Energy, 18(8), p.455 - 465, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0306-4549(91)90089-G

PWRの燃料アッセンブリをひとつのノードと考えると、原子炉計算は応答行列法を用いると非常に容易になる。勿論燃料アッセンブリは非均質体系であるが、最近開発された非均質因子を導入すると「等価定理」が利用できて、反応率を保存した拡散コードによる均質計算が出来る。均質計算の結果を非均化するには、単一燃料アッセンブリの計算による補正因子をかければ良い。正方形についての応答行列の計算には群論が用いられているが、応答行列を求める場合の群の既約表現による境界条件が不充分であることが明らかになった。この欠点を改良するため正方形の一辺の半分についての入射カーレントを定義した。この計算法によると前述の境界条件が合理的なものとなる。

原子力コードのベクトル化 89-1; PHENIX,FPGS

野々宮 厳*; 折居 茂夫*; 平塚 篤*; 原田 裕夫

JAERI-M 89-124, 80 Pages, 1989/09

JAERI-M-89-124.pdf:1.53MB

本報告は、2次元燃焼計算及び燃料管理コードPHENIX、放射性核種の生成・崩壊量、崩壊熱及び線スペクトル計算コードFPGSのベクトル化について述べる。これらのコードでは燃焼計算のベクトル化が問題であったが、新計算アルゴリズムの導入により、(核種数)(チェーン数)のベクトル長でベクトル化することができた。全体として、VP-100におけるベクトル化版ベクトル計算は、オリジナル版スカラ計算に対してPHENIXコードで5.0倍、FPGSコードで4.1倍に高速化された。本報告では、ベクトル化版の評価に使用した入力データの概要、ベクトル化の方法、計算結果の評価、及びベクトル化の効果について述べる。

Burn Up Calculation Applied to the NEACRP Fast Breeder Benchmark; Appendix: Tables of 70 and 25 Group Cross Sections for Actinide and F.P.

中川 正幸; 吉田 弘幸

JAERI-M 9743, 128 Pages, 1981/10

JAERI-M-9743.pdf:4.67MB

NEACRPで提案されたベンチマーク用高速増殖炉の燃焼特性の計算を行った。この炉心を対象とした初期炉心の核種核特性の国際比較は先に行われ、最終報告書がANLから出版された。今回は、アクチナイドとF.P.核種の炉定数の比較を目的とした燃焼計算が提案された。今回の計算では、初期炉心、燃焼炉心共にJENDL-2を用いて行った。初期炉心に含まれる核種の実行断面積はESELEM5を用いて作成し、アクチナイドとF.P.は、PROF-G-GIIを用いて作った。燃焼計算は、PHENIXコードを用い、照射燃料の組成は、FPGS3により計算した。また、炉定数としてJENDL-2B-70セットを用いた計算も行い、fine group法とbroad group法による結果の差異について検討した。巻末にアクチナイドとF.P.核種の70群および25群炉定数を掲載した。

Anisotropic diffusion effect on criticality of plate lattice fast assembly

白方 敬章; 飯島 勉

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(8), p.553 - 567, 1978/08

https://doi.org/10.3327/jnst.15.553

板状セル系の中性子拡散は一般に等方的ではない。LMFBRの組成を模擬した板状セルの場合、ブノアの理論に基づく方向別拡散計数の値は平行方向が直角方向よりも2~4%程度大きいことが分かっている。このことは板状セル臨界集合体の臨界性に影響を及ぼすことが予想される。この非等方拡散効果を輸送理論補正の場合と同様に通常の等方拡散計算に対する補正項として取扱うという現実的な方法が提案されている。実際のFCA、ZPRおよびZEBRA集合体に対してこの方法を適用してみた。その結果非等方補正の大きさは、板状セル系炉心に対して-0.2から-0.5%k/kに達した。しかもその値は、板状セル系ブランケット或はNaボイドの集合体の場合はさらに増大する。したがって非等方拡散効果は板状セル系集合体の臨界性の解析にとって重要な要素であり、従来の非均質効果に加えて補正されなければならない。摂動法に基づくこの補正法は、非常に現実的かつ有用な方法である。